记者8月17日从哈尔滨工业大学获悉,该校材料科学与工程学院周玉院士团队李保强教授课题组与浙江农林大学李彩彩副教授以碳点作为核心,构建了具有氮掺杂sp2/sp3碳界面的碳基底。基于将各自对电催化过程有利的sp2和sp3碳相结合的策略,有效平衡氢的吸附和解吸,制备了一种在碱性和酸性体系中均表现出优秀电催化析氢反应(HER)活性的Ru/NCDs。相关研究成果发表在材料领域学术期刊《Small Methods》。
据李保强介绍,随着国家氢能快速发展,电解水制氢受到国内外广泛关注。廉价高效的电解水析氢的催化剂是该领域的研究热点和产业化关键。钌(Ru)由于其适当的氢结合能和低廉的价格,被认为是铂的理想替代品。由于Ru纳米颗粒仍存在稳定性差和活性低的问题,因此基于碳负载Ru纳米颗粒可有效提高其稳定性和催化活性。然而,该领域研究主要集中在碳载体的筛选、孔隙、导电性和缺陷等对催化剂活性的影响,而sp2和sp3杂化碳在提高HER活性方面仍被忽视。
针对这些问题,该研究团队提出以sp2/sp3杂化碳负载钌纳米颗粒途径提高钌催化剂的HER活性。团队利用具有sp2/sp3杂化碳的氮掺杂碳点(NCDs)为前驱体制备具有sp2/sp3杂化碳基底负载Ru纳米颗粒的钌/碳点(Ru/NCDs)催化剂,为通过调控碳杂化态提高钌基催化剂活性提供新途径。
研究结果表明,在碱性和酸性条件下Ru/NCDs均表现出优良的催化活性和稳定性。此外,光谱分析和密度函数理论计算表明Ru和NCDs之间的相互作用不但有效地调节了活性中心Ru的电子结构,而且sp2/sp3碳界面的存在有助于降低中间能垒和平衡氢的吸附/解吸,从而大幅提升钌催化剂的HER的活性。
专家评价认为,Ru/NCDs催化剂与商业Pt/C以及最近报道的Ru基电催化剂相媲美甚至更优越。该研究为底物特性对催化活性的影响和碳负载金属电催化剂的合理设计提供新思路。
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